Св. Феодосий принимал деятельное участие во всех наиболее значительных церковных событиях своего времени. Когда в конце 80-х годов XVII столетия между представителями Малороссийского духовенства и Московским патриархом Иоакимом началась переписка по вопросу о Флорентийском соборе и о времени пресуществления Святых Даров, Лазарь (Баранович) поручил Феодосию Углицкому составить ответную грамоту Московскому патриарху.
В 1689 году в составе делегации, избранной от украинского духовенства, Елецкий архимандрит ездил в Москву, что свидетельствует о его высоком авторитете.
После смерти Киевского митрополита Гедеона (Четвертинского) в 1690 году Елецкий архимандрит Феодосий был среди кандидатов на кафедру Киевской митрополии. Когда же митрополитом был избран Варлаам (Ясинский), его прочили на место Печерского архимандрита. Но Промысел Божий вёл святителя по иному пути. Исполняя обязанности настоятеля Елецкого монастыря, свт. Феодосий одновременно помогал в управлении обширной епархией Лазарю Барановичу, который предоставил Елецкому архимандриту вести почти все экономические дела архиерейского дома, а также часть епархиальных дел. Престарелый и мудрый Черниговский архиепископ Лазарь решил официально утвердить Елецкого архимандрита своим постоянным помощником. Гетман Иван Мазепа, по просьбе владыки Лазаря, тоже в письме просил у патриарха и царей Ивана и Петра «явити к нему (Феодосию) призрение до получения в делах оных желаемого совершенства».
В ноябре 1691 года архимандрит Феодосий был утверждён в звании помощника Черниговского архиепископа. В письме архиепископу Лазарю патриарх Адриан так писал об архимандрите Феодосии: «Его же и наша мерность видяще человека честна и от нас в доброжелательстве известного, на новое служение благословляем, да велимая тобою дела он управляет, в дому вещи да сохраняет всякия, слушаяй тебе яко прежде».
Но вскоре Лазарь Баранович вновь обращается в Москву с просьбой, чтобы, «ради престарения и немощи» его, архимандрит Елецкий Феодосий Углицкий — «муж благий, украшенный добродетелями монашеской жизни, которую ведёт с молодых лет; опытен в управлении монастырями, исполнен страха Божия и духовной мудрости, просвещён, весьма усерден к церковному благолепию, способен управлять домом кафедры и Черниговскою епархиею», — был посвящен патриархом в сан архиепископа.
К просьбе присоединилось духовенство епархии и даже сам гетман, в результате чего это необычное желание знаменитого архипастыря было исполнено. Хиротония состоялась в сентябре 1692 года. Св. Феодосии был посвящён в сан архиепископа Чернигова и Новгородка (Новгород-Северского), с правом совершать богослужение в саккосе, что в то время было исключительной привилегией патриарха и митрополитов.
  По возвращении из Москвы новопоставленный архиепископ разместился в прежних настоятельских покоях Елецкого монастыря, оставаясь его настоятелем. Смиренный раб Божий Феодосий и теперь, будучи в святительском сане, сохранял к архиепископу Лазарю любовь и сыновнюю покорность, во всем согласовывая свою деятельность с его волею. Грамоты выдавались от имени архиепископа Лазаря за подписью Феодосия: «Феодосий Углицкий, архиепископ и архиепископии Черниговской и Новгород-Северской коадъютор, архимандрит Елецкий».